Layos fue repoblado por mozárabes toledanos siendo una alquería dentro de La Sisla. Muchas de las tierras de labor que se hallaban dentro del término de Layos, dedicadas en su mayor parte al cultivo de viñedos y cereales, pertenecían a instituciones religiosas que residían en la ciudad de Toledo, como eran: el convento de Santa María de la Sisla, el monasterio de Santo Domingo el Real, Santo Domingo el Antiguo y el convento de San Clemente; o a diversas familias que residían asimismo en dicha ciudad.
El rey Juan II concedió a Juan Carrillo el privilegio del señorío y jurisdicción del lugar, el 12 de septiembre de 1445. Después lo desmembró de la justicia y jurisdicción de Toledo, a la cual pertenecía, y le hizo entrega de "la justicia y civil y criminal, mero e mixto imperio, rentas, pechos y derechos", pertenecientes al señorío y reservándose para sí las alcabalas, cientos, pedidos, mostrencos y demás derechos pertenecientes al señorío y reservándose para sí las alcabalas , cientos, pedidos, mostrencos y demás derechos pertenecientes al seório real. Al mismo tiempo se ordenó a los vecinos y moradores de Layos que reconociesen y acogiesen a Juan Carrillo como señor.
Por herencia, la villa de Layos pasó a sus hijos quienes la vendieron al poco tiempo (1509), a Francisco de Rojas. Éste fue embajador de los Reuyes Católicos, que en 1507 regresa a España y fue cuando compró la villa de Layos entre otras y las atendió hasta el 23 de febrero de 1523 que murió y pasó a sus descendientes.
